近日，新葡的京集团35222vip逯学曾教授与化学化工学院张闻研究员、江西理工大学缪乐平副教授合作，在有机-无机杂化钙钛矿卤化物材料中成功实现兼具强Rashba–Dresselhaus自旋能带劈裂与高质量持久自旋纹理（persistent spin texture, PST）的新型准二维层状铁电半导体材料的设计。相关成果以“Stereochemically Active Lone Pair Effect of Cations Triggers Giant Rashba–Dresselhaus Spin Splitting in Ferroelectric Semiconductors for Circularly Polarized Light Detection”为题，发表于Advanced Materials。
自旋的有效读取与调控是自旋电子器件走向应用的核心问题，也是实现高密度、低功耗信息存储器件的基础。其中，Rashba–Dresselhaus自旋纹理的电控效应备受关注。近年来，铁电材料凭借其对称性保护的自旋纹理提供了全新解决方案：通过晶体镜面对称性，可在费米面附近实现不随动量矢量变化的自旋极化，即PST；结合铁电材料的自发铁电极化特性，有望实现非易失电控PST及自旋无耗散传输（persistent spin helix, PSH），为低功耗自旋电子器件开辟新路径。然而，如何在强自旋-轨道耦合（SOC）铁电材料中实现高性能PST与PSH，仍是当前研究的难点。
逯学曾课题组在2020年发表于Matter的理论工作中，提出了在准二维层状钙钛矿氧化物中实现强Rashba劈裂与高质量PST的材料设计规律：引入强SOC阳离子并抑制氧八面体转动。基于这一思路，该工作预测了具有高质量PST和PSH特性的新型铁电材料Sr3Hf2O7。
左图.(4AM)2PbBr4物质的结构。右图.(4AM)2PbBr4中位于导带底附近的高质量PST（图中红框所示）。
在本项研究关注的有机-无机杂化体系中，逯学曾课题组负责PST的理论模型与计算分析，结果表明：(4AM)2PbBr4（一种具有准二维层状钙钛矿结构的有机-无机杂化卤化物）符合前期提出的设计规律——Pb具有比Hf更强的SOC效应，且其八面体转动幅度与Sr3Hf2O7相近。因此，(4AM)2PbBr4中高质量PST的区域面积达到Sr3Hf2O7的近2.5倍，有望展现出更优越的自旋输运潜力。
更为重要的是，实验团队创新性地引入具有立体化学活性孤对电子（stereochemically active lone pair, SCALP）的有机阳离子，利用其高各向异性和强极性特性诱导无机亚晶格发生显著畸变，进而实现了强Rashba–Dresselhaus自旋劈裂铁电材料的实验设计。结合之前理论揭示的“抑制八面体转动”设计原则，有望进一步拓展高性能PST铁电半导体材料家族。
论文第一作者为新葡的京集团35222vip化学化工学院博士研究生吴佳航，张闻研究员、逯学曾教授与缪乐平副教授为共同通讯作者。逯学曾教授的理论计算工作得到了国家自然科学基金项目、新葡的京集团35222vip量子材料与信息器件教育部重点实验室开放课题项目和新葡的京集团35222vip新教师启动经费支持。
论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202519568
供稿：逯学曾
审核：苗霖