近日，新葡的京集团35222vip赵训华教授团队与北京化工大学化学工程学院胡传刚教授团队合作，在电化学氮气还原反应领域方面取得进展。相关成果以题目“Pure Carbon Triggers Nitrogen Reduction: The Critical Role of Spin Electrons Induced at sp3/sp2 Carbon Interfaces”《纯碳触发氮气还原：sp3/sp2碳界面处自旋电子的关键作用》在2026年6月25日在线发表于国际顶级化学期刊Journal of the American Chemical Society《美国化学学会杂志》。
碳基无金属催化剂在电化学氮气还原反应领域受到了广泛研究，其活性起源始终存在争议，目前的主流解释是杂原子掺杂和缺陷工程引起的电荷密度分布不均。然而，氮气分子的活化难度很大，碳基催化剂中电荷密度不均的区域通常无法高效地化学吸附氮气分子，从分子的角度很难通过简单的掺杂和缺陷来理解其活性起源。有趣的是，这项工作揭示了（无任何掺杂的）纯碳材料在电化学氮气还原反应中的本征活性，提出了一种基于理性构建sp3/sp2碳界面结构诱导产生连续自旋电子以触发电化学氮气还原反应的新设计思路。
在该报道中，团队系统结合了物理性质分析、化学键合分析、恒电势AIMD模拟、实验验证等手段，证实电化学氮气还原反应是由sp3/sp2碳界面处连续自旋电子所触发。主要发现如下：（1）基于密度泛函理论计算，理性设计了一种特殊的sp3碳-sp2碳杂化结构，其中sp3/sp2碳界面处会诱导产生连续的、外延的、可调的自旋分布。（2）氮气会在sp3/sp2碳界面的双自旋位点上发生化学吸附，伴随着高度的活化，NN键显著被拉长（从1.11 Å到1.25 Å）。波函数分析将氮气分子和活性位之间的轨道耦合可视化，揭示了其中自旋介导的氮气活化机制。氮气吸附是该反应路径中唯一的能量升高步骤，后续步骤均经历自由能下降。（3）恒电势增强采样评估的动力学能垒证实了sp3/sp2碳界面在典型反应条件(pH = 7，−0.65 V)下的高活性：在Li+的协同下，氮气吸附需克服1.22 eV的动力学能垒(该能垒在石墨烯基底存在时进一步降低至0.94 eV)，随后的反应步骤会快速生成氨并脱附，动力学能垒均低于0.65 eV。（4）基于理论预测，实验合成了具有丰富sp3/sp2碳界面的催化材料，详细的实验表征证实了界面结构及其自旋特性。在严格的氨定量下，实现了-0.75 V电压下86.3 μg·h-1·mg-1cat的最大NH3产率，高于大部分报道的碳基无金属氮气还原催化剂。
本论文的第一作者为新葡的京集团35222vip博士生金诚开，新葡的京集团35222vip赵训华教授和北京化工大学化学工程学院胡传刚教授为通讯作者，新葡的京集团35222vip为论文的第一完成单位。该工作受到国家高层次人才项目、新葡的京集团35222vip启动资金等项目的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.6c04833
供稿：赵训华
审核：苗霖