近日，新葡的京集团35222vip王金兰教授、李强副教授和周跫桦副教授团队在数据驱动催化剂设计领域取得新进展。相关成果以“Mechanism-Guided Catalyst Discovery for Methane C−H Activation via Structure-Aware Multisource Transfer Learning”为题，发表于国际顶级化学期刊《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）。
人工智能正推动催化剂发现从经验试错走向高通量智能筛选，但现有方法多依赖易获取的吸附能、反应能等热力学描述符，而真正决定催化速率的动力学活化能垒通常需要昂贵的过渡态搜索计算，导致大规模动力学数据稀缺。因此，如何在小型动力学数据集条件下实现反应能垒的快速准确预测，是面向真实催化性能预测与催化剂智能设计的关键挑战。
针对这一问题，研究团队以甲烷C–H键活化为代表反应，提出了机制引导的结构感知多源迁移学习框架，如图1所示。该框架将活性位点局域配位环境的结构与元素信息进行编码，并结合与反应机理相关的多源热力学信息，从而在有限高精度动力学数据条件下实现C–H活化能垒预测。研究表明，最优多源模型在测试集上达到R2 = 0.89、MAE = 0.15 eV，接近第一性原理计算精度，并可推广至不同合金组成、晶面及单原子合金体系，体现出良好的泛化能力。进一步分析揭示，甲烷C–H活化能垒并非由单一吸附能决定，而是受O物种反应性、O–H键形成能力和甲基中间体稳定性的协同调控，为复杂合金催化剂设计提供了多维优化准则。
图1 结构感知多源域迁移学习框架示意图
此外，研究团队提出温度与能垒复合动力学描述符，将微观理论计算得到的C–H活化能垒与宏观实验甲烷氧化速率建立定量联系，并筛选出AgOs3、AuPd3、AgPd3、Ag3Os、FePd3等潜在高活性候选体系。其中AuPd3已被实验报道具有优异甲烷选择性氧化性能，验证了该方法的可靠性。该工作建立了面向真实反应条件的动力学导向催化剂智能发现新范式。
论文第一作者为新葡的京集团35222vip博士生林旺强和张惠烊，新葡的京集团35222vip王金兰教授、李强副教授和周跫桦副教授为通讯作者。该工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划等项目资助。
论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.6c11778
供稿：李强、林旺强
审核：苗霖