近日，新葡的京集团35222vip王金兰教授、巨明刚教授团队与合作者在自恢复力致发光材料微观机制与理性设计方面取得新进展，揭示了机械应力驱动发光中心电子态转变的微观机制，建立了预测自恢复力致发光活性的通用电子结构描述符，并据此实现了新型力致发光材料的理论预测与实验验证。该工作建立了从微观机制认识到材料预测的研究框架，为自恢复力致发光材料的理性设计与高效发现提供了新思路。相关成果以“面向材料理性设计的自恢复力致发光机制研究”（Understanding the Origins of Self-Recoverable Mechanoluminescence for Rational Materials Design）为题，发表于国际顶级期刊《美国化学学会杂志》（Journal of the American Chemical Society）。
力致发光是将机械刺激直接转化为光信号的能量转换过程，在应力传感、无损检测、软体机器人和光通信等领域具有重要应用潜力。尽管力致发光的实验研究与应用开发已取得诸多进展，但现有机理认识仍较多依赖实验现象的定性解释，对机械应力作用下局域发光中心的电子态演化及载流子转移过程，尚缺乏清晰的微观物理图像。与此同时，微观机制认识的不足使力致发光材料的发现仍较大程度依赖经验试错，缺乏有效的理论判据和预测手段，限制了新材料的筛选效率。如何阐明机械作用下的微观电子过程，并进一步建立具有普适性的材料判据，是实现力致发光材料理性设计与高效发现面临的关键挑战。
针对上述问题，团队以经典自恢复力致发光材料 ZnS 为模型体系，结合第一性原理计算以及缺陷与载流子热力学、动力学分析，揭示了机械应力驱动的“缺陷介导电子态循环”机制：加载过程中，应力引起局域势场和缺陷能级变化，驱动电子由发光中心转移至本征缺陷并形成带电中间态；卸载后，电子重新被发光中心俘获进入激发态，随后经辐射跃迁恢复至初始基态，从而完成可逆的电子态循环。在此基础上，团队进一步发现应力诱导的半占据反键态是自恢复力致发光体系的关键电子结构特征，并将其提炼为预测力致发光活性的通用描述符。基于这一描述符，团队开展候选材料的理论筛选，并成功预测和实验验证了四种新型自恢复力致发光材料，实现了从微观机制解析、材料判据建立到新材料预测与验证的进一步拓展。
本论文的第一作者是新葡的京集团35222vip博士生潘孝凤，新葡的京集团35222vip王金兰教授、巨明刚教授以及深圳大学物理与光电工程学院彭登峰教授为共同通讯作者。该工作受到国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.6c07144
供稿：巨明刚
审核：苗霖