半导体材料在机械、电场、光场等外界刺激下能够产生丰富的光电响应行为，是新一代光电子器件、信息感知与能量转换技术的重要基础。然而，外场如何调控电子态演化、载流子输运及能量转换过程，其微观物理机制仍缺乏统一认识。课题组围绕"外场作用下半导体载流子动力学及物性调控"这一核心科学问题，结合理论模型、第一性原理计算、非绝热动力学模拟以及电子结构分析等方法，系统开展半导体材料响应机制研究，建立了从电子结构、载流子动力学到材料性能之间的关联理论，为新型功能半导体材料设计提供理论依据。相关成果发表在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nature Communications、National Science Review、Nano Letters、Advanced Functional Materials等国际学术期刊。

1.缺陷诱导载流子动力学及非辐射复合机制

围绕钙钛矿半导体缺陷物理，课题组提出了区别于传统无机骨架缺陷理论的新认识。研究发现，有机组分中易解离质子能够形成高效非辐射复合中心，是限制器件性能的重要来源，从而建立了有机缺陷主导载流子复合的新物理图像。进一步揭示，有机分子的化学结构及动态旋转诱导的强非谐晶格振动能够有效削弱有机–无机耦合，显著降低缺陷辅助非辐射复合速率；尤其是在高温条件下，快速随机分子转动成为抑制缺陷复合的重要机制（Angew. Chem. Int. Ed. 2023）。进一步结合多声子理论、第一性原理计算与非绝热动力学模拟，系统揭示了多类缺陷的载流子俘获动力学。例如，提出氢间隙缺陷是影响 CsPbBr₃光电性能的重要因素，并建立描述载流子非辐射复合过程的赝弹簧模型（pseudo-spring model），为理解缺陷辅助载流子动力学提供了新的理论框架（Nano Lett. 2025）。

图1：有机无机杂化半导体动态结构耦合有机缺陷态下的载流子复合机理

2. 半导体材料中的手性电子结构与自旋物理

围绕二维手性有机–无机杂化钙钛矿（c-OIHPs），课题组利用第一性原理计算和实时时间依赖密度泛函理论（rt-TDDFT），系统研究了手性分子诱导的结构对称性破缺及电子态演化规律。研究发现，手性有机分子能够诱导无机框架空间反演对称性破缺，形成极化轨道，并在自旋轨道耦合作用下产生自旋—轨道角动量锁定，形成具有拓扑特征的电子态。进一步提出了基于最大自旋磁矩（maximum spin magnetic moment）的手性活性描述符，阐明了动量偏移、能量劈裂及轨道角动量等关键物理量对手性响应强度的决定作用，为二维手性钙钛矿材料设计提供了新的理论指导（Adv. Funct. Mater. 2025）。

图2：二维钙钛矿中有机无机之间的手性传递

3. 力致发光材料中的应力响应电子动力学

围绕外力刺激诱导电子激发机制，课题组建立了自恢复力致发光（self-recoverable mechanoluminescence）的统一理论框架，揭示了掺杂中心在机械应力作用下经历电子脱陷—再捕获—辐射跃迁的循环过程，从电子动力学角度解释了材料无需光照即可持续产生力致发光的物理本质。研究提出，应力驱动的局域载流子动力学是机械发光的核心物理过程，推动了力致发光研究从传统体相调控机制向掺杂中心主导的电子动力学机制转变，为高性能力致发光材料的理性设计建立了新的理论范式（eScience 2026；Light: Science & Applications 2026）。

图3：外力作用下掺杂中心电子动力学驱动的力致发光机制

总体而言，课题组以半导体材料电子动力学为主线，围绕缺陷调控、手性电子结构及应力响应载流子动力学三个方向，系统揭示了外场诱导电子态演化与载流子动力学调控机制，建立了从微观电子结构到宏观光电响应的理论联系，为新型光电子功能材料的理性设计提供了重要理论基础。